Setelahnya, ia ditugaskan pada tugas berbahaya oleh British Royal Geographical Society. Dia harus memetakan wilayah pesisir Afrika Timur secara akurat sehingga Inggris dapat memasukkan wilayah ini ke dalam jaringan perdagangan mereka di masa depan.
Burton tertarik pada okultisme, dan Harar menjadi salah satu target utama dalam misi petualangan sang avonturir dalam menjelajah Afrika Timur. Terdapat suatu ambisi yang ingin ia gapai: menjadi orang Eropa pertama dalam menguak Harar yang misterius.
Jiwa dan ketertarikannya pada okultisme, mengencangkan motivasi pribadinya dalam upaya pencarian spiritualitas masyarakat Harar. Ia ingin memperjelas teka-teki tasawuf yang dianut di sana.
Pada akhir tahun 1854, Burton mendarat di pantai Somalia dan menunggu di sana sampai jalan menuju Harar agak aman untuk dilalui. Ia memanfaatkan waktu ini untuk mengadakan pesta keliling yang akan memberikan kesan karavan dagang kecil.
Dia sekali lagi berpakaian seperti pedagang Arab untuk mendapatkan akses penyamaran ke Harar. Beberapa bulan kemudian, waktunya telah tiba. Setelah perjalanan yang panjang dan sulit, dia melihat kota itu di kejauhan.
Namun, pada saat yang sama, Burton menerima kabar meresahkan bahwa kedoknya kini telah diketahui. Mata-mata telah mengikutinya selama berhari-hari, mencurigai operasi penyamarannya.
Ia hanya punya dua pilihan: mengambil risiko kematian di Harar jika tipu muslihatnya diketahui, atau mengambil tindakan gila dan tetap memasuki kota dengan berpakaian seperti perwakilan Inggris.
Menariknya, Burton memilih pilihan yang terakhir: melepas penyamarannya dan memperkenalkan dirinya sebagai pemimpin misi diplomatik saat dia masuk melalui gerbang kota.
Tak terduga-duga, para prajurit emir Harar memperlakukannya dengan sangat hormat dan mengantarnya ke istana. Burton menyadari bahwa dia sedang mempertaruhkan nyawanya, karena sang emir dikenal sebagai penguasa yang kejam.
Namun, ketika Burton bertemu Ahmad III ibn Abu Bakar, emir Harar yang diberitakan bengis dan kejam, semuanya prasangka ngeri itu tertolak seketika. Ekspektasinya bertentangan saat ia diterima dengan senyuman.
Burton meyakinkan emir akan ketulusan misinya dan dalam sejumlah pertemuan untuk mengumpulkan informasi tentang ekonomi, sejarah dan masyarakat Harar. Apalagi ia diinisiasi ke dalam rahasia tasawuf.
Penyamarannya sukses besar hingga ia kembali pada tahun 1856, Burton menerbitkan ringkasan perjalanannya dengan judul First footsteps in East Africa.
Buku yang ditulisnya memberi penjelasan rinci tentang masyarakat yang sampai sekarang tidak dikenal di Barat dan dianggap misterius. Bahkan, ia membahas situasi genting yang dialami secara dramatis, menjadikan buku itu menarik perhatian banyak pembaca.